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光催化空气净化器辐射场性能分析与实验研究http://www.jiuliangmei.com/
信息来源:http://www.jiuliangmei.com/ 发布时间:2019/5/20 TAGS:$cvcvtt$

0 引言

光催化氧化 (PCO) 是一种净化室内空气的有效技术。二氧化钛 (TiO2) 是最常用的光催化剂, 可以在紫外光 (UV) 照射下产生自由电子和空穴, 自由电子和空穴分别是强还原剂和氧化剂, 它们与表面吸附的水和氧气反应后, 形成羟基和超氧离子[1], 吸附在TiO2表面上的有机气体可以被这些羟基自由基完全氧化成水和二氧化碳。

基于PCO技术的空气净化器已经问世, 但由于存在运行效率低、运行成本高等缺陷, 目前应用并不广泛, 其主要原因之一是光催化反应器的结构设计难题未能完全解决。高效光催化反应器应满足以下三项要求: (1) 紫外线光子被充分利用来激活和产生自由电子和空穴; (2) 有足够的污染空气进行反应从而阻碍自由电子和空穴再次复合; (3) 被污染的空气在最小的驱动力下以恒定的速度通过反应器。其中, 紫外线光子利用率是决定光催化反应器设计是否经济的关键性指标, 成为相关学者研究的热点方向。

在光催化单体反应器中, 涂覆在管道壁上的光活性半导体TiO2持续吸收紫外线光子, 使得入射紫外线光子强度不断衰减。由于紫外线光子强度决定着光催化反应中对光子的吸收速率, 进而决定着光催化反应速率, 因此, 通过建立紫外线光子强度、吸收速率沿单通道分布的辐射场数学模型, 对光催化反应器的内部结构进行定量分析, 是提高紫外线光子的利用率、科学设计光催化反应器结构的关键措施。

光催化反应器结构主要有平板流化床、环形填料床、涂层蜂窝状单体等类型, 其中, 污染空气通过蜂窝状单体 (图1) 产生的压降最低, 使其成为最常用的光催化反应器结构。Hossain和Raupp[2]以截面为圆形和方形的蜂窝状单体为例初步建立了单通道的辐射场模型, 但模型没有考虑污染空气本身对紫外线光子的吸收和反射, 圆形和方形也不是蜂窝状单体的主要形状, 因此, 模型没有代表意义。

图1 蜂窝状单体   下载原图

本文以截面通道为正六边形的单体反应器为例, 根据辐射热传导原理, 建立辐射能量传递方程, 利用高斯-勒让德求积法对模型进行求解, 计算出反应器内的光强分布, 并实验验证了模型的精确性。

1 辐射场模型

截面为六边形的通道是蜂窝状单体中最常见的几何形状, 为了简化问题, 在建立模型前做如下假设[2]:

(1) 忽略热能的影响;

(2) 蜂窝单体的所有通道在各自入口处受到的紫外线照射完全相同;

(3) 紫外线强度恒定, 且为单色散射;

(4) 涂覆在层壁上的TiO2薄膜均匀且没有紫外光穿透, 表面为漫反射;

(5) TiO2薄膜的光学性质 (吸光度和反射率) 与紫外光的入射角无关;

(6) TiO2薄膜在相对光谱区域不受辐射;

(7) 涂覆在通道壁上的光催化剂 (TiO2) 在吸收紫外线光子的同时也能反射部分紫外线光子。

根据第二个假设, 模型建立只需分析单个通道, 假设通道长度为L、截面内切圆直径为2R, 通道纵横比定义为L/2R。通道坐标系统的原点位于入口截面的中心处。通道壁上一个微分区域的光子通量有两处来源:从外部紫外线光源到通道口的直接紫外线入射和来自通道内壁的反射, 这两处是相互独立的。

图2 六边形通道直接辐射示意图   下载原图

考虑到通道内壁上的微分面积dA与通道入口之间的距离是X (无量纲值) 。根据第一辐射场模型, 通过入口微分区域dA0辐射到通道壁微分区域dA处的光子是:

 

式中, dI0为通过微分区域dA0的光子量, IA为入口辐射到dA区域的光子量, μ为紫外线衰减系数, 由于距离较短, μ可以近似为常量。dA0区域和dA区域的直线距离为S, S是两个区域之间的光子飞行路径, dA0和dA区域法向量与连接线之间形成的角度分别为α和β, 考虑到因子dF{dA0∶dA}为通过微分区域dA0并辐射到区域dA的小部分光子, 可以定义为

 

对整个入口A0区域进行积分, 可得到从入口处直接传递到dA区域的光子为

 

微分区域dA的光子除了来自入口处的直接辐射外, 还有通道内壁的反射, 如图3所示, 假设在距入口X′处的通道内壁上有一微分区域dA′, 可以得出:

图3 六边形通道内壁反射示意图   下载原图

 

式中, Iw为从管道内壁反射的光子量, 由于假设内壁是漫反射的, 因此, 反射出的光子为吸收光子量的一部分, 依据Iw=ρIA, 式中ρ为管道内壁对紫外线的反射率, 为常量, 式 (4) 可转化为

 

由于IA在模型中是隐式的, 因此需要迭代的数值解。应用相互性原则dF1DA1=DF2DA2, 对式 (5) 的两边去除dA, 生成通道内壁光子通量的最终模型:

 

在均匀紫外光源假设的范围内, 源通量I0可从第一个积分移出, 并在源区上产生微分视角因数。

 

视角因数F{dA∶dA0}和dF{dA∶dA′}降低了由Siegel和Howell提出的模型的复杂度, 其定义了一个无量纲轴向距离函数H (H≡X/2R) , 则有:

 

把视角因数代入式 (7) , 定义无量纲光子流量φ=IA/I0, 最后, 辐射到管道内壁光子可表达成:

 

式 (10) 可以采用高斯-勒让德正交数值求解控制积分方程, 确定给定光催化剂膜反射率的无量纲轴向光强分布。

2 实验说明

以六边形沟道的堇青石蜂窝陶瓷单体作为载体, 其每平方厘米约有4~8个六边形管道, 通道长度在6~40mm, 通道内切圆直径约为2~2.5mm, 按照以下步骤进行处理[3,4]:

(1) 将堇青石蜂窝陶瓷单体浸泡在质量分数为5wt%的二氧化钛 (TiO2, 采用德国Degussa公司生产的P25型号) 异丙醇混合溶液中, 保持30s, 使得单体表面浸覆一层连续均匀的TiO2微粒;

(2) 从溶液中取出, 在空气中凉置3~4h, 去除大部分异丙胺;

(3) 重复步骤 (1) 和 (2) 8~10次, 使得涂覆的TiO2厚度达到20μm左右。

入射紫外光强度近似为16mW/cm2, 由于一般紫外线强度计的量程达到20mW/cm2[5,6], 因此, 可以满足测量要求。为了获得比较精确的数据, 通过测量4个相邻单通道的出口光强计算单通道平均值。

实验采用的反应器结构如图4所示, 4支紫外线灯管等距平行放置, 模拟平行紫外光源, 堇青石蜂窝陶瓷单体催化剂层放置在光源两边。

图4 反应器内部结构   下载原图

3 结果分析与讨论

选用每平方厘米分别拥有4个和6个六边形通道的两种堇青石陶瓷单体, 在未涂覆二氧化钛 (TiO2) 的情况下, 测量陶瓷单体背对紫外线光照一侧通道出口处的紫外光强度, 分别选取0.2、0.4、0.8、1.2、1.6、2.0、2.4和2.8八种纵横比的单体, 测量数据如图5所示 (图中, L/2R为纵横比) , 使用反射率ρ值为0.56的模型 (式 (10) ) 构建的预测曲线可以合理地描述这两个数据集, 证实了数学模型定性预测, 即无量纲光子强度Φ的分布取决于无量纲通道纵横比, 而不取决于通道绝对尺寸和通道密度, 每平方厘米的通道数量对通道光子强度也几乎没有影响。

图5 未涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图   下载原图

选取每平方厘米4个六边形通道、纵横比分别为0.2、0.4、0.8、1.2、1.6、2.0、2.4和2.8的堇青石陶瓷单体, 通过上述工艺涂覆TiO2, 陶瓷单体背对紫外线光照一侧通道出口处的紫外线强度实际测量值和模型预测值 (通过调整, ρ=0.4) 如图6所示, 可见在数据的不确定性范围内, 大部分点都落在模型预测的曲线上。本文使用的荧光灯波长在300~400nm, 获得0.4的平均反射率在物理上是合理的。

图6 涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图   下载原图

从图5和6可以得出, 本文建立的模型能够比较真实地反映光催化反应器中的紫外线辐射情况, 在通道口 (L/2R=0) , 内壁的光子强度约为50%, 特征口处的这种强度不连续是众所周知的弹道输送特性, 是由于通道入口的漫射紫外光线被遮挡而产生的。随着通道距离的增加, 内壁光子强度急剧下降, 在L/2R=1时, 光子强度已经下降到10%左右, 当轴向距离缩小到L/2R=3, 内壁表面光子强度降至入射强度的1%以下, 超过这一距离, 光催化剂基本上吸收不到紫外线光子。

图7显示了对于纵横比为6的六边形通道, 在反射率为0~0.6的各种值下, 通过模型计算的内壁上光子强度分布。从图中可以看出, 随着反射率的增加, 光子通量分布变得更加均匀, 因为反射光对总通量的贡献更大。然而, 即使对模拟中使用的最高反射率而言, 光强梯度仍然很大, 并且在通道出口 (X=5) 附近出现了相对较低的光强。光子通量分布随反射率从0增加到0.6的相对较小的绝对变化表明, 该模型对这个可调参数只具有中等敏感性。

图7 不同反射率下光子强度和通道纵横比之间的关系   下载原图

4 结论

本文推导出的单通道光催化反应器紫外线光子辐射和吸收的基本模型表明, 对于给定通道的几何形状 (正六边形) , 通道纵横比和二氧化钛涂层的反射率是决定光子辐射和吸收的主要因素。通过模型计算和实验验证, 可以得出以下结论:

(1) 对于无反射的内壁二氧化钛涂层, 堇青石蜂窝陶瓷单体通道中的紫外线光子强度梯度比较大, 光子通量在通道纵横比3~4内基本下降到可以忽略不计的值;

(2) 对于反射率在一定范围内的涂覆二氧化钛的通道内壁, 光照均匀性随反射率的增加而增大;

(3) 紫外线光子强度主要由通道纵横比和内壁反射率决定;

(4) 单位面积内的通道数量 (通道能够覆盖全部面积, 数量小, 单个通道截面积大, 数量大, 单个通道截面积小) 对紫外线光子强度影响不大。

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